Vorweg: Da gibts im Forum sicher größere Experten als mich, seh mich da grad mal so dem Noob-Status entwachsen 
Der Vorteil der Speedpaints (oder auch Contrast Colours - ist quasi dasselbe) ist dass du mit einmal drüber malen sowohl Farbe als auch Konturen gibst, da die Farbe in die Rille reinläuft und so automatisch Schatten erzeugt (Schau dir als Beispiel den gelben Footballhelm oder die rote Kleidung der Goblins an. Die dunklen Stellen sind alle automatisch passiert).
Acrylfarben trägst du mehr auf, die verlaufen sich nicht so leicht. Da musst du also dann nochmal drüber gehen (mit einer Wash z.b.) um einen ähnlichen Effekt zu erzielen. Gibt dir da aber dann natürlich die Möglichkeit dich reinzufuchsen und optisch das bestmöglichste rauszuholen (schau mal in den Warhammer Figuren-Thread, unglaublich was die dort daherzaubern!)
Mit Speedpaints/CC werden gerne verwendet um mit geringeren Aufwand ein recht ansehnliches Ergebnis zu erzielen, z.b. um viele gleiche Modelle einer Armee schnell aufs Spielfeld zu bringen. Das Endergebnis wird nie ganz so gut sein wie mit klassischen Farben, dafür ist halt auch der Zeitaufwand ein geringerer.
Bezüglich den Acrylfarben deiner Frau: Theoretisch sollten die schon gehen. Ich nehm aber schon an dass es einen Grund gibt wieso eigentlich alle die speziellen Figuren Farben nehmen. Aber da können die Profis sicher mehr dazu sagen.
Ich würd dir einfach mal so ein Starterset empfehlen (eh z.b. das was du gepostet hast. Ich selber bin ein Fan von den Army Painter-Farben aber das ist recht subjektiv alles).
Kann dir gern auch was borgen für ein paar Wochen, falls du z.b. mal die Speedpaints testen möchtest. Wir kennen uns ja 
Edit: Wenn ich jetzt nochmal starten würde, würd ich mir das Army Painter Hobby Set zulegen (Siren Games 36,90€). Da ist dann echt alles dabei um mal in die Materie reinschnuppern zu können.
https://www.sirengames.at/de/tabletops/farben-basegestaltung/malset